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    向景教授課題組在Nature系列刊物《Communications Chemistry》發表重要研究論文

    發布時間:2019-04-03 17:12:11閱讀次數:

         

    3月29日,beat365向景教授以第一和通訊作者身份在Nature系列刊物《Communications Chemistry》發表了題為“Photochemical nitrogenation of alkanes and arenes by a strongly luminescent osmium(VI) nitride complex“的研究論文。論文詳細闡述了在可見光的驅動下,金屬鋨的氮化物(Os≡N)直接將N原子轉移到穩定的烷烴(如環己烷)和芳香烴(如苯環)的化學反應,這是目前所報道活性最高的金屬氮化物。

    金屬氮化物(M≡N)是生物體系中固氮酶的重要中間體,它們也是一類潛在的能夠將各種有機底物直接氮化的試劑。雖然利用金屬氮化物激活各種有機物的化學反應已被廣泛的研究,但用它們活化飽和C-H鍵如環己烷的研究尚未見報道,尤其是芳香C-H烴鍵如苯環的直接氮化反應更是無人涉及。這主要是這些化合物具有很高的鍵離解能(BDE)(如BDE環己烷= 95.4 kcal mol?1),因此實現它們的氮化是極具有挑戰性的。

    考慮到先前所開展的工作全部是基于金屬氮化物的基態活性研究,利用太陽能產生一種高活性的激發態金屬氮化物無疑將開辟一條全新的反應路線。向景教授課題組經過多年的努力嘗試,首次得到一個具有配體到金屬躍遷(LMCT)發光特性的金屬氮化物(NO2-OsN)。

    在可見光的驅動下,該金屬氮化物具有明顯的自由基活性,不僅能夠活化飽和烷烴,還能直接將N原子轉移到苯環。這是目前所報道化學反應活性最高的金屬氮化物,因而具有廣泛的研究價值和應用前景。目前,課題組正在利用太陽能進一步提高它們的化學反應活性,以期實現各種有機底物的催化氮化反應。

    該項目得到國家自然科學基金委和我院青年科研團隊建設經費的資助。項目研究工作以長江大學為第一完成單位,同時香港城市大學劉大鑄(講座教授)課題組和香港大學支志明(院士)課題組也協助完成了部分工作。我校研究生金欣欣、蘇乾乾積極參與了本項研究工作,同時,兩位同學近期也以第一作者身份分別在美國化學會《Inorganic Chemistry》(IF = 4.700, JCR一區)、英國皇家化學會《Inorganic Chemistry Frontiers》(IF = 5.106, JCR一區)雜志各自發表了一篇重要論文。

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