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肖圍教授課題組在《Chemical Engineering Journal》上報(bào)道多功能聚硅氧烷包覆LiNi0.83Co0.11Mn0.06O2正極材料同時(shí)提升材料結(jié)構(gòu)和界面穩(wěn)定性的新策略

發(fā)布時(shí)間:2024-06-12 10:40:29閱讀次數(shù):

     

內(nèi)容簡(jiǎn)述:

      近日,《化學(xué)工程雜志》(Chem Eng J)發(fā)表了beat365肖圍教授課題組最新研究成果,報(bào)道了多功能聚硅氧烷(MPS)包覆LiNi0.83Co0.11Mn0.06O2(NCM83)正極材料保證結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的同時(shí)提升界面穩(wěn)定性的新策略。

論文題目為“Revealing the origin of enhanced structural stability for nickel-rich LiNi0.83Co0.11Mn0.06O2  cathodes in situ modified with multifunctional polysiloxane”,碩士研究生劉程錦為論文第一作者,肖圍教授為論文通訊作者。

LiNixCoyMn1-x-yO2 (0.6≤x<1, NCM)高鎳三元正極材料憑借低制備成本、高理論容量被認(rèn)為是極具潛力的下一代鋰離子電池正極材料。然而,商業(yè)化應(yīng)用受限于不穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)及電極與電解質(zhì)界面。利用氧化物、磷酸鹽、氟化物及含鋰化合物等對(duì)NCM正極材料表面進(jìn)行修飾已被證明是一種有效改性措施。然而,無機(jī)包覆材料不足以緩解NCM正極在循環(huán)過程中產(chǎn)生的各向異性的應(yīng)力應(yīng)變,且多數(shù)包覆材料并不能從根本上解決HF侵蝕的問題。因此,優(yōu)化正極材料與電解液之間的界面穩(wěn)定性仍具有挑戰(zhàn)性。

基于此,肖圍教授課題組提出以正硅酸四乙酯(TEOS)為原料,乙醇為溶劑,通過TEOS水解縮聚反應(yīng)在NCM83正極材料表面均勻包覆多功能MPS保護(hù)層。結(jié)果表明,MPS保護(hù)層緊密包覆在NCM83材料表面,當(dāng)TEOS的添加量為2 mol%時(shí),包覆層厚度約為7 nm,該復(fù)合正極表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)循環(huán)穩(wěn)定性,在25 °C1.0 C條件下,經(jīng)歷150次循環(huán)后容量保持率高達(dá)81.8 %;即使在60 °C1.0 C條件下,經(jīng)歷200次循環(huán)后容量保持率仍有78.7 %TEOS改性過程不僅減少了材料表面的痕量水,從根本上減少HF的生成,而且顯著降低了NCM83表面殘鋰含量,減少了正極與電解液之間的副反應(yīng)。此外,MPS作為物理保護(hù)層一定程度上減少了NCM83HF侵蝕的可能性。更重要的是,柔性MPS層有利于緩解NCM83在循環(huán)過程中產(chǎn)生的各向異性應(yīng)力應(yīng)變,減少了微裂紋的產(chǎn)生。同時(shí),MPS抑制了電池在循環(huán)過程中的氣體釋放,提升了電池的安全性。因此,多功能MPS包覆改性策略對(duì)于同時(shí)提升鋰離子電池富鎳正極的結(jié)構(gòu)完整性與界面穩(wěn)定性具有重要的指導(dǎo)意義。

       該研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、湖北省杰出青年基金、荊州市科技計(jì)劃、湖北省青年拔尖人才培養(yǎng)計(jì)劃等項(xiàng)目的支持。

圖文摘要:

文章鏈接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.152078



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