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陳武教授課題組在《Separation and Purification Technology》上報(bào)道“新型磁性氮摻雜生物炭(NBC)作為過一硫酸鹽降解萘的活化劑:突出NBC與MnFe2O4的協(xié)同作用研究”

發(fā)布時(shí)間:2024-05-08 10:38:15閱讀次數(shù):

     

內(nèi)容簡述:

近日,《分離與純化技術(shù)》(Separation and Purification Technology)發(fā)表了beat365陳武教授課題組的最新研究成果,報(bào)道了使用新型磁性氮摻雜生物炭(NBC)活化過一硫酸鹽催化氧化萘新策略。該研究關(guān)注MnFe2O4@NBC/ PMS體系催化氧化NAP:性能、MnFe2O4@NBC活化PMS機(jī)理、降解NAP機(jī)理等,該體系對(duì)NAP有很優(yōu)異的降解效率,對(duì)NAP的去除率可達(dá)80.17%

論文題目為“Novel magnetic nitrogen-doped biochar (NBC) as an activator for peroxymonosulfate to degrade naphthalene: Emphasizing the synergistic effect between NBC and MnFe2O4,陳武教授及湖北師范大學(xué)化學(xué)我院郭先哲為論文共同第一作者,beat365為第一作者單位。

多環(huán)芳烴(PAHs)是一類典型的持久性、難降解的有機(jī)污染物。水環(huán)境中的PAHs主要是含有2-3稠環(huán)的低分子量PAHs,如萘、芴、菲等。由于PAHs獨(dú)特的物理和化學(xué)性質(zhì),傳統(tǒng)的處理工藝對(duì)去除水中PAHs的貢獻(xiàn)有限。因此,迫切需要開發(fā)高效、綠色、環(huán)保的處理技術(shù)。近年來,高級(jí)氧化工藝(AOPs)在處理難降解有機(jī)微污染物方面越來越受到關(guān)注,其中活性過硫酸鹽(PS)氧化是近年來發(fā)展迅速的一類新型高級(jí)氧化技術(shù)(SR?AOP)。它涉及通過施加能量或催化劑破壞PS中的氧鍵O–O,以產(chǎn)生硫酸根(SO4??),與?OH相比,SO4??具有更高的氧化還原電位、更長的半衰期和氧化含有不飽和鍵或苯環(huán)污染物的反應(yīng)性,從而對(duì)難降解有機(jī)污染物有更好的降解。在已被應(yīng)用于活化PS以產(chǎn)生活性氧(ROS)各種活化策略中,過渡金屬化合物或碳質(zhì)材料對(duì)PS的活化不需要能量輸入,活化效率高,因此是當(dāng)前研究的熱點(diǎn)。

在各種活化PS過渡金屬材料中,MFe2O4M=MnCoNiCu等)型尖晶石鐵氧體是一種典型的雙金屬催化劑,表現(xiàn)出較高的催化活性。但是MFe2O4納米顆粒易因團(tuán)聚而活性降低。而將其固定在合適的載體上被認(rèn)為是減少其團(tuán)聚的有效方法,因此,尋找能夠與MFe2O4產(chǎn)生協(xié)同作用、增強(qiáng)催化活性的具有大比表面積的合適載體具有挑戰(zhàn)性。

基于上述挑戰(zhàn),陳武教授課題組通過簡單以核桃殼(WS)和尿素為生物質(zhì)和氮源合成了氮摻雜生物炭(NBC),然后通過溶劑熱法制備了催化劑MnFe2O4@NBC,研究了不同因素對(duì)其催化性能的影響,并采用多種技術(shù)對(duì)催化劑的組成、微觀形貌和物理化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了表征。以NAP為模型污染物,研究了催化劑對(duì)PMS活化的反應(yīng)性。評(píng)估了MnFe2O4@NBC/PMS體系對(duì)NAP去除效率的影響。還研究MnFe2O4@NBC/PMS體系的環(huán)境適應(yīng)性。通過自由基猝滅實(shí)驗(yàn)、電子自旋共振實(shí)驗(yàn)和密度驅(qū)理論(DFT)計(jì)算,揭示了NAP降解和PMS活化的機(jī)理。提出了一個(gè)有效的MnFe2O4@NBC多相催化劑和PMS活化的新見解,擴(kuò)展了生物炭基催化劑在環(huán)境修復(fù)中的潛在應(yīng)用。

該研究資金部分來自國家重大專項(xiàng)子課題和石油石化污染物控制與處理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金,并得到中石油HSE重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室和beat365實(shí)驗(yàn)中心的支持。

圖文摘要:

文章鏈接:https://doi.org/10.1016/j.seppur.2024.126263



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