內容簡述：

近日，beat365青年教師周建軍博士在環境領域頂級期刊、自然指數期刊Environmental Science & Technology上發表了題為“Efficient and Selective Electrochemical Nitrate Reduction to N₂ Using a Flow-Through Zero-Gap Electrochemical Reactor with a Reconstructed Cu(OH)₂ Cathode: Insights into the Importance of Inter-Electrode Distance”的研究論文。該研究通過構建流通式“零”間距電化學（ZGEC）反應器實現了高效的選擇性電催化硝酸鹽還原過程，避免了傳統電化學還原過程中氯化副產物的形成問題。本工作揭示了Cu(OH)₂納米電極表面原位重建產生了新的活性相Cu/Cu₂O，闡明了電極間距對于傳質效率和N₂選擇性的增強機制，且構建的電催化系統在實際廢水中去除NO₃^?具有良好的環境效應、經濟效益和長期穩定性。周建軍博士為論文第一作者，長江大學為論文通訊單位之一。

  電催化還原硝酸鹽（NO₃^?）為N₂是解決硝酸鹽污染的有效途徑。當我們分析NO₃^-還原反應機理時，不難發現通過耦合兩個吸附態的原子氮（*N）生成N₂的途徑是最短的路徑。然而，先前研究中NO₃^?電還原為N₂的選擇性總是很低。這可能是由于催化劑表面過量的原子氫（H*）生成，且含氮中間體氫化作用的活化能遠低于N?N耦合反應。合理假設，如果吸附態*N的覆蓋強度能夠提高到與吸附態*H相比具有競爭力的水平，那么N?N耦合反應很有可能成為主要途徑。據報道，催化劑表面電子的有效利用和反應物的富集都有可能促進*N的覆蓋強度。目前，流通式（Flow?through）電化學反應器具有增強的質量傳輸、高效的電子傳輸和能耗低等優點，正在成為一種有吸引力的替代反應器結構。然而，在流動反應過程中粉末催化劑可能會受到顆粒磨損和失活的影響，導致反應活性降低，構建三維的流動陰極可以彌補粉末催化劑的不足。此外，電極間距是反應器構型的關鍵參數，直接影響質量傳輸、電流分布和電極利用效率。因此，利用高效穩定的流動陰極和控制Flow?through系統的電極間距，是解決反應動力學和N₂選擇性相關難題的有效方法。本研究通過實驗和有限元模擬，研究了電極間距（d = 3 cm、3 mm和0.1 mm）對電催化硝酸鹽還原性能的影響，尤其是對N₂選擇性的影響；通過中間產物鑒定和理論計算，揭示了零極距電化學體系中*NO到*N的高選擇性轉化和N?N耦合步驟在電催化還原NO₃^?為N₂的過程中發揮關鍵作用。

該研究工作得到了趙進才院士、王傳義教授和牛軍峰教授的指導，并獲得了國家自然科學基金和國家留學基金委項目的支持。

圖文摘要：

文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.3c10936