內容簡述

近日，《化學工程雜志》(Chem Eng J)發表了beat365肖圍教授課題組的最新研究成果，報道了氟離子原位摻雜LiNi_0.8Co_0.15Al_0.05O₂(NCA)正極材料提升結構穩定性的新策略。該方法條件可控，操作簡單，適合規模化生產，有利于開發高性能鋰離子電池正極材料。

論文題目為“Strengthened the structural stability of in-situ F^? doping Ni-rich LiNi_0.8Co_0.15Al_0.05O₂ cathode materials for lithium-ion batteries”，碩士研究生王家樂為論文第一作者，肖圍教授為論文通訊作者。

層狀富鎳氧化物一直被認為是高能量密度鋰離子電池極最具發展前景的正極材料。但由于循環壽命短、熱穩定性差等問題，一直面臨著技術瓶頸。離子摻雜被認為是一種最常見的改性策略，通過在晶格中引入陽離子或陰離子，可以提高NCA材料的循環性能，其操作簡單，效果顯著。其中，陰離子摻雜可避免活性電化學過渡金屬離子的額外消耗，從而保證了NCA材料的放電比容量。

基于此，肖圍教授課題組以NH₄F為氟源、LiOH?H₂O為鋰源，與Ni_0.8Co_0.15Al_0.05(OH)₂前驅體均勻混合，隨后置于富氧氣氛中煅燒，得到了不同氟含量的Li Ni_0.8Co_0.15Al_0.05O_2-xF_x(0≤x≤0.1)復合正極材料。結果表明，F^-成功進入NCA晶格，且F^-摻雜量達到4%時，目標材料LiNi_0.8Co_0.15Al_0.05O_1.96F_0.04(NCA-4)具有最有序的層狀結構和致密的表面形貌。此外，2.0 C，25 °C循環100次后，NCA-4仍具有157.8 mAh g^?1的放電比容量，容量保持率高達98.3%。即使在60 °C，5.0 C下，它仍然能提供142.6 mAh g^?1的放電比容量。性能顯著提升主要歸功于形成的金屬-F鍵，將F^-引入晶格中，不僅有效穩定了晶體結構，保證了材料的完整性，而且防止了HF侵蝕，抑制了循環過程中極化程度的增加。因此，F^-原位摻雜策略為構建具有結構穩定性和電化學性能優異的鋰離子電池層狀富鎳正極材料提供了新的思路。

       該研究工作得到了國家自然科學基金、湖北省杰出青年基金、湖北省青年拔尖人才培養計劃項目的支持。

圖文摘要

文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.135537