內容簡述:
近日,《分離與純化技術》(Separation and Purification Technology)發表了beat365陳武教授課題組的最新研究成果,報道了使用新型磁性氮摻雜生物炭(NBC)活化過一硫酸鹽催化氧化萘新策略。該研究關注MnFe2O4@NBC/ PMS體系催化氧化NAP:性能、MnFe2O4@NBC活化PMS機理、降解NAP機理等,該體系對NAP有很優異的降解效率,對NAP的去除率可達80.17%。
論文題目為“Novel magnetic nitrogen-doped biochar (NBC) as an activator for peroxymonosulfate to degrade naphthalene: Emphasizing the synergistic effect between NBC and MnFe2O4,陳武教授及湖北師范大學化學我院郭先哲為論文共同第一作者,beat365為第一作者單位。
多環芳烴(PAHs)是一類典型的持久性、難降解的有機污染物。水環境中的PAHs主要是含有2-3稠環的低分子量PAHs,如萘、芴、菲等。由于PAHs獨特的物理和化學性質,傳統的處理工藝對去除水中PAHs的貢獻有限。因此,迫切需要開發高效、綠色、環保的處理技術。近年來,高級氧化工藝(AOPs)在處理難降解有機微污染物方面越來越受到關注,其中活性過硫酸鹽(PS)氧化是近年來發展迅速的一類新型高級氧化技術(SR?AOP)。它涉及通過施加能量或催化劑破壞PS中的氧鍵O–O,以產生硫酸根(SO4??),與?OH相比,SO4??具有更高的氧化還原電位、更長的半衰期和氧化含有不飽和鍵或苯環污染物的反應性,從而對難降解有機污染物有更好的降解。在已被應用于活化PS以產生活性氧(ROS)各種活化策略中,過渡金屬化合物或碳質材料對PS的活化不需要能量輸入,活化效率高,因此是當前研究的熱點。
在各種活化PS過渡金屬材料中,MFe2O4(M=Mn、Co、Ni、Cu等)型尖晶石鐵氧體是一種典型的雙金屬催化劑,表現出較高的催化活性。但是MFe2O4納米顆粒易因團聚而活性降低。而將其固定在合適的載體上被認為是減少其團聚的有效方法,因此,尋找能夠與MFe2O4產生協同作用、增強催化活性的具有大比表面積的合適載體具有挑戰性。
基于上述挑戰,陳武教授課題組通過簡單以核桃殼(WS)和尿素為生物質和氮源合成了氮摻雜生物炭(NBC),然后通過溶劑熱法制備了催化劑MnFe2O4@NBC,研究了不同因素對其催化性能的影響,并采用多種技術對催化劑的組成、微觀形貌和物理化學性質進行了表征。以NAP為模型污染物,研究了催化劑對PMS活化的反應性。評估了MnFe2O4@NBC/PMS體系對NAP去除效率的影響。還研究MnFe2O4@NBC/PMS體系的環境適應性。通過自由基猝滅實驗、電子自旋共振實驗和密度驅理論(DFT)計算,揭示了NAP降解和PMS活化的機理。提出了一個有效的MnFe2O4@NBC多相催化劑和PMS活化的新見解,擴展了生物炭基催化劑在環境修復中的潛在應用。
該研究資金部分來自國家重大專項子課題和石油石化污染物控制與處理國家重點實驗室開放基金,并得到中石油HSE重點實驗室和beat365實驗中心的支持。
圖文摘要:
文章鏈接:https://doi.org/10.1016/j.seppur.2024.126263